物理大学方哲宇-朱星课题组选拔石墨烯量子点实现二硫化钼单层的光致荧光调整

日前,中国科学院重庆绿色智能技术研究院量子信息技术中心在2D材料量子调控研究方面取得新进展,相关研究成果以Bandgap
modulation of MoS2monolayer by thermal annealing and quick cooling

为题发表在Nanoscale
期刊上。相关成果同时申报了国家专利:“一种基于热应变对二维薄膜材料的量子效率和能带的同步调制技术”(专利号:201610897889.7)。

低维纳米材料由于其在发光和电子输运等方面有着丰富的物理特性,得到了国内外研究人员的广泛关注,是近年来国际上的研究热点。北京大学物理学院方哲宇-朱星课题组利用石墨烯量子点(GQDs)等离激元实现了对单层MoS2的高效电荷掺杂以及发光光谱的动态调控,该研究成果近期发表在国际期刊《先进材料》上(Adv.
Mater
., 2015, doi: 10.1002/adma.201501888 )。

从原子尺度对半导体材料的电子能带结构和载流子动力学进行人工裁剪和调控,对于设计新型光电子功能器件和提升现有半导体光电子器件性能,尤其是小尺度的纳米光电子器件,具有十分重要的指导意义。北京大学物理学院俞大鹏教授等早期的研究工作证明,由于微/纳米尺度材料能够承载比体材料大得多的弹性应变(Physical
Review B

73,235409,2006),可以从原子尺度连续和可逆地调节半导体的晶格参数,应变效应被放大(Advanced
Materials
21,4937,2009),应变梯度发挥作用(Advanced Materials
24,4707,2012),因此弹性应变工程被广泛认为是另外一种可能用于人为调控半导体材料电子能带结构和载流子动力学行为的重要手段。近年来,人们对应变下微/纳米结构半导体材料的发光和能带等物性调控开展了广泛的研究。但是,对于非均匀应变场的应变梯度对半导体激子和载流子动力学影响的研究,尤其是实验上的研究是一个巨大的挑战,主要原因是长期以来一方面难以在微/纳米结构半导体中实现精确可控的非均匀应变场;另一方面缺乏同时具有高空间分辨率和时间分辨率的实验技术。

随着石墨烯材料的广泛应用,后续一系列类石墨烯材料包括硅烯、锗烯、MoS2、MoSe2、WSe2等相继被提出,特别是其中一些材料具备石墨烯材料所不具备的直接带隙性质,从而使得这些材料拥有了在量子光学和光电子学等领域的重大应用潜力,获得了广泛重视。为了进一步提升基于二维薄膜材料的光、电性能,利用应变对材料能带的调制成为调制二维材料性能的重要手段。截至目前,利用应变对能带的调制几乎全部以机械应变的形式提出。然而,机械应变对能带的调制需要以牺牲材料的量子效率为代价;同时,机械应变不能在材料上形成永久性的应变。

单层MoS2是一种直接带隙半导体材料,具有较高的光致荧光(PL)发光效率。GQD等离激元的电掺杂效应可以调控单层MoS2中的激子和三激子复合发光,使其PL谱发生红移。近期已有利用电致掺杂、化学分子掺杂MoS2单层的报道,但仍存在掺杂不易调控、掺杂效率不高等问题,方哲宇等人创新性地制备GQD/MoS2异质结结构,利用石墨烯量子点的等离激元隧穿效应,实现了一种新的高效光控界面掺杂,并通过拉曼光谱和荧光光谱对其进行了表征和分析,发现掺杂可以对MoS2单层的谷偏振度进行有效调控。这项研究解释了碳基量子点材料和二维材料界面电荷转移过程,为新型低维异质结材料在生物医学传感、微纳电子器件等领域的应用提供了新思路。

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针对上述问题,重庆研究院量子信息技术中心研究员赵洪泉及其研究团队在国际上首次提出,以温和热处理结合在液体中快速降温的方法,在2D材料上产生基于2D材料与衬底材料热膨胀系数差的热应变对材料性能的调制。该研究以MoS2单原子层为具体对象,但适用对象包括所有二维晶体薄膜材料、器件等。通过实验测量热处理和快速降温前后荧光谱和拉曼谱的变化,结果表明,在200℃温和热处理和快速冷却条件下,MoS2单原子层的荧光峰值强度提高2倍以上;同时,荧光A激子的谱峰波长和拉曼谱E12g模式频率随热处理温度从室温到600℃近似线性变化,幅度分别为3.82meV/100℃和-0.28cm-1/100℃。当温度控制精度达到1℃时,荧光A激子的谱峰波长和拉曼谱E12g模式频率控制精度分别达到0.0038meV和0.0028cm-1,调制精度达到传统的机械应变调制的100倍。从而明确了200℃附近温和热处理和快速降温有助于大幅提高薄膜材料的直接跃迁量子效率,并对能带进行同步精细调制。该方法所产生的热应变同时是一种永久性的应变,只有在再次进行高温热处理条件下才能消除。

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完成本研究成果的国内外合作团队成员

该研究为基于应变对2D材料的能带结构的精细调制提供了实验和理论依据。

GQD/MoS2异质结材料中的等离激元界面电荷转移过程以及荧光光谱的动态调控

最近,“人工微结构与介观物理”国家重点实验室和“量子物质科学协同创新中心”俞大鹏教授研究团队的博士生付学文、青年教师廖志敏等,在非均匀应变场的应变梯度对半导体激子和载流子动力学特性的调控研究方面取得了重要进展。他们进行了精巧的实验设计,利用微操纵手段首次对ZnO微/纳米线实现了精确可控的标准四点纯弯曲形变加载,在液氦温度(5.5
K)下利用连续波长阴极荧光谱(CW-CL)的高空间分辨和高频谱分辨特性,系统研究了纯弯曲ZnO微/纳米线横截面内激子发光的能量与应变梯度的对应关系,观察到了束缚激子发光在整个弯曲横截面高达60meV的整体红移反常现象。他们与北大国际量子材料科学中心的冯济教授、美国麻省理工学院(MIT)的李巨教授、南京航空航天大学的郭万林教授等开展理论合作研究,通过模型建立和数值模拟,提出了上述反常实验现象是由于应变梯度对激子的驱动效应所导致的重要结论。该结果于1月27日发表在纳米科技领域的顶级刊物之一《先进材料》(Advanced
Materials
2014,26,2572,Xuewen Fu,et al.)上。

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